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論文

Analysis of particles containing alpha-emitters in stagnant water at torus room of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station's Unit 2 reactor

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05

https://doi.org/10.1038/s41598-022-11334-1
 被引用回数：5 パーセンタイル：50.82(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる$$alpha$$線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブ$$mu$$m$$sim$$数$$mu$$mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した$$alpha$$核種含有粒子は、粒径数10$$mu$$m$$sim$$~数100$$mu$$mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。$$alpha$$核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の$$alpha$$核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。

論文

Radiological characterisation of LLW arising from JAERI Tokai Research Establishment

大越 実; 坂井 章浩; 阿部 昌義; 田中 貢

IAEA-CN-87/50 (CD-ROM), p.113 - 118, 2002/12

原研東海研では、45年間にわたる原子力研究開発に伴い大量の低レベル放射性廃棄物が保管されている。これらの廃棄物を将来埋設処分するためには、含有放射性核種,放射能量等の廃棄物の放射線学的な特性を評価する必要がある。このため、2045年までに施設の運転及び廃止措置に伴って発生する放射性廃棄物の発生量を予測した。その結果、約34,400トンの放射性廃棄物が発生すると想定された。また、その放射能量は、$$betagamma$$核種で44PBq,$$alpha$$核種で56TBqであった。これらの推定した結果を用いて、埋設処分の安全性確保の観点から重要な放射性核種を抽出した。現時点において安全評価上重要と思われる放射性核種は、$$alpha$$核種12核種を含む27核種であった。これらの核種は、原子炉施設から発生する低レベル放射性廃棄物の埋設処分において重要と考えられる核種に比べて、使用している材料、想定する廃棄物の種類が異なっていることから、若干の相違が認められた。

論文

現行の政令濃度上限値を上回る低レベル廃棄物の濃度上限値評価

武田 聖司; 木村 英雄

KURRI-KR-56, p.80 - 93, 2001/03

原子炉施設(実用発電用及び試験研究用原子炉施設)の運転と解体に伴い、使用済制御棒、炉内構造物などの放射性廃棄物が発生し、これら廃棄物の一部には、現行の政令濃度上限値を上回る低レベル放射性廃棄物が発生する。そこで、原子力安全委員会基準専門部会では、この対象廃棄物の処分について調査審議を行い、その安全規制の基準値に関する報告を行った。原研は、安全規制の基準値を算出するための技術的サポートを行った。ここでは、原研で開発したGSA-GCLコードによる対象廃棄物の処分に関する濃度上限値評価について報告する。

論文

Development of probabilistic assessment methodology for geologic disposal of radioactive wastes

木村 英雄; 高橋 知之

IAEA-TECDOC-1031, p.163 - 169, 1998/00

放射性廃棄物地層処分の長期評価に伴う不確かさの影響を評価するためには、確率論的安全評価手法が必須である。このため、パラメータ不確かさの影響を評価する確率論的手法GSRW-PSAを開発した。GSRW-PSAコードは、地下水移行シナリオに基づいて、ソースタームモデル、天然バリアモデル、生態圏モデル、パラメータサンプリング手法及び不確かさ感度解析手法を結合したものである。$$alpha$$核種を対象に、パラメータ不確かさ解析を行った結果、天然ウラン(U-238系列)に起因する被ばく線量は、ほかの崩壊系列(Np-237系列)に起因するものよりも不確かさの幅が小さいことが明らかとなり、天然ウランの核種濃度は、長期評価における補完的な安全指標として適切であることが示唆された。

論文

花崗岩に収着した$$alpha$$核種のオートラジオグラフィーによる研究

熊田 政弘; 佐川 民雄

Radioisotopes, 40(6), p.240 - 243, 1991/06

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.40.6_240

花崗岩薄片に$$^{237}$$Npと$$^{239}$$Puの$$alpha$$核種を収着させ、固体飛跡検出器を用いて薄片表面の$$alpha$$オートラジオグラフィーを実施した。$$alpha$$核種は花崗岩中に10%程度しか含有されていない黒雲母に選択的に収着しており、プルトニウムはネプツニウムに比較して相対的に黒雲母に濃集した。薄片の顕微鏡観察と$$alpha$$トラック密度から、黒雲母への$$alpha$$核種の収着を鉱物学的に検討し、$$alpha$$核種はイオン交換により吸着していると推定した。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究,9; セメント硬化体への$$alpha$$核種の浸透に関する検討

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 富田 さゆり*; 山田 一夫*; 丸山 一平*

no journal, , 

福島第一原子力発電所では建屋内に汚染水が滞留しており、プルトニウム等$$alpha$$核種が検出されている。汚染水の分析結果より、プルトニウム濃度は下流で低下していることから、原子炉建屋内に残留していることが懸念される。$$alpha$$核種の挙動は内部被ばくや臨界管理上非常に重要となる。ここでは$$alpha$$核種を含む模擬汚染水にセメント試験片を浸漬させ、表層から$$alpha$$核種が浸透する深さを評価した。セメント種類や変質状態によらず、一か月程度の浸漬では浸透は0$$sim$$1mmにとどまった。$$alpha$$核種であるプルトニウムやアメリシウムはpHが上がることにより加水分解を起こし沈殿が生じるため、セメント内部水のpHが高いことから表層に析出したと考えられる。

口頭

高速実験炉「常陽」によるAc-225生成

前田 茂貴

no journal, , 

核医学・核工学シンポジウム「がんを制する人工核種をつくる; 内用療法向け$$alpha$$放出核生成技術の最前線」は、$$alpha$$内用療法の有効性やその現状・展望を紹介し、$$alpha$$内用療法に用いられる$$alpha$$放出核(At-211, Ac-225等)を人工的に生成する核変換技術の研究最前線を紹介するために開催される。この中で、高速炉による$$alpha$$核生成技術として「常陽」におけるAc-225の生成について報告する。「常陽」のAc-225生成では、Ra-226をターゲットとして(n,2n)反応を用いてRa-225/Ac-225ジェネレータを製造する方法とTh-230をターゲットとして(n,2n)反応を用いてTh-229/Ac-225ジェネレータを製造する方法の2種類が可能である。Ra-226を2g、炉心中心部で1サイクル(60日)照射することで、研究用Ac-225(Ac-227含有)2Ci、生成されるRa-225から崩壊によって生成するAc-225 0.7Ciが製造可能である。一方、Th-230 1kgを炉心中心部で5サイクル(300日)照射することで、0.04CiのTh-229が生成でき、このTh-229から年間12回、毎年0.24CiのAc-225が製造可能となる。なお、本研究は文部科学省原子力システム研究開発事業JPMXD0220354346の助成を受けたものである。

口頭

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の$$alpha$$核種分析,4; SEM-EDXおよびアルファトラック法による$$alpha$$核種を含有する微粒子の検出

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

2号機トーラス室の滞留水には、燃料由来と考えられる$$alpha$$核種が含まれていることが、ICP-MS及び$$alpha$$線スペクトロメトリの分析結果から明らかになっている。これらの$$alpha$$核種の存在形態を知るために、燃料主成分であるUと、他の$$alpha$$核種(Pu, Am, Cm等)に大別し、走査型電子顕微鏡-X線検出(SEM-EDX)およびアルファトラック法により、$$alpha$$核種含有粒子の検出を試みた。最深部滞留水から回収した微粒子状固形分の一部をカーボンテープ上に薄く塗布して観察試料とした。SEM-EDXによる観察の結果、Uを含有するサブ$$mu$$mから数$$mu$$mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材に由来する元素を含んでおり、微粒子化した燃料デブリの可能性を示唆する。アルファトラック分析により同定した$$alpha$$核種含有粒子は、粒径数10$$mu$$mから数100$$mu$$mのサイズであり、SEM-EDXにより元素分析したところ、鉄を主成分としていた。$$alpha$$核種の物質量は極わずかであることが示唆され、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態で存在すると考えられる。このことから、Uと他の$$alpha$$核種の存在形態は異なることが明らかになった。

口頭

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の$$alpha$$核種分析,3; $$alpha$$及び$$gamma$$線スペクトロメトリによる核種、ICP-AESによる元素組成の分析

二田 郁子; 比内 浩; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所の原子炉建屋滞留水に粒子状固形分(スラッジ)として含まれる$$alpha$$核種(Pu, Am及びCm)による汚染を把握するため、2号機トーラス室滞留水試料を孔径の異なるフィルター(10, 1, 0.1, 0.02$$mu$$m)で順にろ過し、ろ液(汚染水)及び各ろ過回収物の放射能分析ならびに元素分析を行った。$$alpha$$核種は孔径10$$mu$$mのフィルターで99%以上が固形分とともに回収され、それ以下の孔径のろ過回収物や汚染水には0.1%以下しか存在しなかった。また、スラッジを構成する元素はFeが主であり、Zn, Al、またSiであることがわかった。

口頭

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の$$alpha$$核種を含有する微粒子の検出と分析

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉作業の一環として、原子炉建屋に存在する滞留水の処理が進められている。原子炉建屋の滞留水からは、下流側の建屋の滞留水と比較して、より高い濃度の$$alpha$$核種が検出された。今後、原子炉建屋の滞留水の処理を進めるにあたり、$$alpha$$核種を効果的に除去する技術を検討する必要がある。その検討の前提となる$$alpha$$核種の存在状態の把握を目的に、2号機トーラス室の滞留水に含まれる粒子状$$alpha$$核種に焦点を当て、その粒子サイズや化学形態等の分析・調査を行った。SEM-EDXや$$alpha$$トラック法を用いて$$alpha$$核種を多く含む粒子を検出した結果、Uは数百nmから数$$mu$$m程度の粒子状で、その他の$$alpha$$核種(Pu, Am, Cm)は鉄酸化物粒子上に多く分布することを明らかにした。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,2; SEM-EDXおよびアルファトラック法による$$alpha$$核種を含有する微粒子の検出

蓬田 匠; 大内 和希; 森井 志織; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

3号機滞留水中の固形分の多数の粒子状物質の中から、$$alpha$$核種を含有する微粒子の検出を試みた。SEM-EDXを用いる元素分析により、粒径数百nmから10$$mu$$m程度のUを主成分とする微粒子を検出した。また、アルファトラック法により、粒径100$$mu$$m程度までの鉄粒子上に$$alpha$$核種が分布する様子を観測できた。

口頭

Research on alpha particles in the stagnant water of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

蓬田 匠

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉作業の一環として、原子炉建屋に存在する滞留水の処理が進められている。我々のグループでは、滞留水処理を安全かつ円滑に行うために必要な$$alpha$$核種の存在形態の把握を目的に、2号機トーラス室の滞留水に含まれる粒子状$$alpha$$核種の粒子サイズや化学形態等の分析・調査を行った。SEM-EDXや$$alpha$$トラック法を用いて$$alpha$$核種を多く含む粒子を検出した結果、Uは数百nmから数$$mu$$m程度の粒子状で、その他の$$alpha$$核種(Pu, Am, Cm)は鉄酸化物粒子上に多く分布することを明らかになった。得られた$$alpha$$核種の存在形態は、滞留水からの$$alpha$$核種を含む粒子を除去するための浄化装置の設計に用いられている。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,5; 3号機滞留水中のPu, Amの存在状態の推定

二田 郁子; 比内 浩; 北脇 慎一; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所の3号機原子炉建屋主蒸気隔離弁室にて採取された固形分を含む滞留水について、孔径10, 1, 0.1, 0.02$$mu$$mのフィルタで順にろ過し、放射能分析を実施した。$$alpha$$核種のほとんどは孔径10$$mu$$mのフィルタ回収物から検出され、固形分に存在することが分かった。また、わずかに孔径0.02$$mu$$mのフィルタを通過するPu, Amを検出した。孔径0.02$$mu$$mのフィルタを通過するPu, Amについては、イオン交換樹脂と接触させる試験を行ったところ、いずれも陽イオン交換樹脂に吸着され、陰イオンにほとんど吸着されなかったことから、陽イオンであることが示された。滞留水の酸化還元電位、及びpHからPu, Amの存在しうる酸化状態としてAmはIII価、PuはIV価またはV価であると考え、さらに可能性のある化学形態の考察を行った。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究, 23; ひび割れを模擬したセメント硬化体への$$alpha$$核種の浸透

粟飯原 はるか; 比内 浩; 駒 義和; 富田 さゆり*; 丸山 一平*

no journal, , 

福島第一原子力発電所では建屋内に汚染水が滞留しており、プルトニウム等の$$alpha$$核種が検出されている。汚染水の分析結果より、プルトニウム濃度は下流で低下していることから、原子炉建屋内に残留していることが懸念される。汚染水と接触した建屋壁面に$$alpha$$核種が浸透する深さを評価するため、実際の環境としてひびが生じたコンクリートを想定し、2枚のセメントペースト試験片を組み合わせた試料を作製し、$$alpha$$核種を含む模擬汚染水に浸漬させた。ひび割れ幅が0.1mm以下の場合はひび割れによる$$alpha$$核種の浸透深さの増加は見られず、表層から2mm以内に留まった。一方、ひび割れ幅が0.5mm以上では有意に浸透量が増加した。$$alpha$$核種の浸透に関し、通常の運転で想定される0.1mm程度のひび割れであればその影響は小さく、事故時に大きなひび割れが生成している場合には$$alpha$$核種が浸透している可能性が示唆された。

口頭

燃料デブリ中$$alpha$$核種分析のためのフローインジェクション/オンライン液体シンチレーション分析システムの開発,1; フローインジェクション分析システムの前処理ユニットの開発

田口 茂郎; 河野 壮馬; 小沼 一元*; 堀籠 和志; 山本 昌彦

no journal, , 

燃料デブリ中のPu等の$$alpha$$核種の迅速・大量分析を目的として、内径2mm程度のチューブ内を流れるキャリア溶液の中で溶媒抽出分離から液体シンチレーション検出器による測定までを行うフローインジェクション分析システムの開発を進めている。本発表では、液体シンチレーション検出に先立ち、オンラインでの溶媒抽出後の有機相と水相への分相試験及びオンラインでの液体シンチレータと試料の混合試験の結果について報告する。

口頭

難燃性廃棄物焼却設備の実証試験,9; $$alpha$$核種を扱う廃棄物焼却設備の焼却炉更新における技術報告

牧 翔太; 山下 健仁; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 綿引 政俊

no journal, , 

プルトニウム燃料技術開発センターのプルトニウム廃棄物処理開発施設に設置している第2難燃物焼却工程設備では、プルトニウム燃料施設から発生する可燃性及び難燃性の放射性固体廃棄物の減容・安定化処理技術を開発・実証するため、焼却試験を約17年間実施してきた。しかしながら、長期間の運転により燃焼促進用の空気を炉内に供給する燃焼空気孔を起点とした亀裂が複数発生するとともに、焼却炉内耐火物の脆化・亀裂等が進み、安全な運転の継続が困難になったことから、汚染拡大防止用のグリーンハウスを設置して焼却炉の更新を実施し、今後の焼却設備開発へ反映可能なデータを取得した。

口頭

$$alpha$$核種を含む放射性廃棄物からの水素発生量評価に向けた分析手法の整備

熊谷 友多; 越坂 亜希子*; 岡 壽崇; 熊谷 純*; 五十木 理子; 北辻 章浩

no journal, , 

放射性廃棄物を安全に保管するため、放射線分解により発生する水素の管理が求められている。しかし、水を含む固体からの$$alpha$$線分解による水素発生については、評価方法が定まっていない状況である。そのため、$$alpha$$核種を含む固体試料での実験値の取得し、基礎知見を拡充するために、微量水素の分析手法を整備した。放射性廃棄物からの水素発生量は微量であり、$$alpha$$核種の放射能をL2廃棄物の濃度上限に相当する1$$times$$10$$^{10}$$Bq/tとし、水素のG値を水の$$alpha$$線分解の1/10と想定した場合でも、分析では100ppbという低濃度の水素を定量する必要がある。そこで、高感度の半導体センサー式ガスクロマトグラフを検出部に採用した分析システムを製作し、水素標準ガスを用いて性能を試験した。その結果、定量下限40ppbと見積もられ、実用上十分な性能を達成できる見通しを得た。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,11; 酸浸漬による微粒子及び$$alpha$$核種の溶解挙動

蓬田 匠; 森井 志織; 岡 壽崇; 駒 義和; 北辻 章浩

no journal, , 

滞留水固形分の$$alpha$$核種は主に鉄粒子やU粒子として存在している。酸溶液を用いた浸漬により鉄粒子を選択的に溶解し、これらの粒子中の$$alpha$$核種の存在割合を調べることを試みた。固形分中のウランの多くは、他の$$alpha$$核種と同様に鉄粒子上に存在し、U粒子としての存在割合は5%以下であると推察される。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,8; Pu, Amのスラッジへの移行挙動

二田 郁子; 比内 浩; 北脇 慎一; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、原子炉建屋等の地下に汚染した水が滞留しており、$$alpha$$核種が検出されている。$$alpha$$核種の存在状態を把握することを目的に、1$$sim$$3号機原子炉建屋、及び、それらの滞留水が集約されるプロセス主建屋、高温焼却炉建屋にて採取された、固形分(スラッジ)を含む滞留水の分析を行った。滞留水を孔径10、1、0.1、0.02$$mu$$mのフィルタで順にろ過し、各分画についてPu、Amの分析を実施した。いずれの滞留水においても、スラッジのほとんどが10$$mu$$mフィルタで回収された。放射能分析から、Pu、Amについても99%以上が同フィルタ回収物から検出された。また、元素分析から、スラッジの主成分はFeであり、滞留水中のPuやAmは、建屋によらず、大部分がFeの粒子と存在することがわかった。PuやAmは、共沈や吸着により鉄化合物に収着し、スラッジへ移行していると考えられる。

口頭

原子炉建屋に滞留する汚染水中の放射性物質を明らかにする

二田 郁子

no journal, , 

原子炉建屋の汚染水を分析し、Pu等の$$alpha$$線放出核種による汚染状況についてデータを取得した。分析結果が新しい汚染水処理設備の設計や、建屋を解体して発生する廃棄物の処理・処分方法の検討に役立てられることを報告する。

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